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Mr Smith, un espion travaillant pour le compte de Mr Big, s'improvise "homme à tout faire" aux laboratoires Thermacore, à Seattle. Deux scientifiques, Ernie et Stanley, ont mis au point une nouvelle source d'énergie, bon marché et non polluante, mais cette invention a coûté la vie à Ernie...

Mr Big a eu une idée géniale : "marier" Mr et Mrs Smith, afin de faire passer les deux espions pour un couple idéal... La "Critical Security" fabrique des systèmes de sécurité électroniques. Cependant, quelqu'un, à l'intérieur de la société, a créé un code secret pour contourner les systèmes de garde. Mr et Mrs Smith s'installent dans la maison voisine de celle de Mr Parker, responsable informatique à Critical Security. Cet individu est suspecté d'être le traître, et les deux espions, qui passent aux yeux de tout le quartier pour un couple très amoureux, sont chargés de surveiller sa maison...

Un magnat de la navigation corrompu, Kousakis, réussit à faire main basse sur un chargement de 200 missiles sol-air américains, qu'il compte revendre à des terroristes latino-américains. Tandis que Mrs Smith déploie tous ses charmes pour se faire inviter sur le yacht luxueux du malfrat, Mr Smith se dissimule sur le pont...

Une séduisante chanteuse de race noire, Joelle, échappe de justesse à un attentat. Mr Smith décide de se faire passer pour un chanteur, afin de la protéger. Mrs Smith se demande si Mr Smith ne serait pas tombé amoureux de la demoiselle...

Mr et Mrs Smith se lancent à la poursuite d'un malfrat de la pire espèce, qui projette de détruire l'industrie vinicole européenne dans son entièreté, en libérant des insectes voraces dans les vignes du vieux continent. Cela permettrait au criminel de contrôler alors à lui seul le marché mondial du vin...

Ellis Kodack, le propriétaire peu scrupuleux d'une maison d'édition new-yorkaise, complote pour obtenir un manuscrit, sur lequel figure l'identité de bon nombre d'espions. Mr et Mrs Smith, ainsi que d'autres espions rivaux, tentent de doubler Kodack en se procurant le manuscrit. Si jamais ce document venait à être publié, les agents dont le nom figure sur la liste seraient alors en danger de mort...

La ravissante Natasha Pabluvich, diplomate de son état, emprunte sa voiture pour aller avertir les autorités que des terroristes comptent frapper lorsque les pourparlers de paix avec la Bosnie auront repris. Mais elle perd le contrôle de son véhicule, qui fait une terrible embardée. Suite à de nombreuses blessures, la malheureuse sombre dans un coma profond...

Mr et Mrs Smith ont pour mission de retrouver Randolph Pitzer, le directeur d'une firme pharmaceutique, qui vient d'être kidnappé par un scientifique déséquilibré... Pitzer a en effet mis au point un médicament capable de permettre au cerveau humain d'étudier un maximum de matières en un minimum de temps...

Mr et Mrs Smith doivent se porter au secours d'un brillant jeune scientifique qui, sans le savoir, s'est allié à un terroriste, le major Elias Stone, un ancien astronaute aigri... Alors qu'ils tentent de retrouver la trace du savant dans le désert, pour passer incognito, les espions se déguisent en artistes italiens excentriques, puis se font passer pour des touristes...

A la Nouvelle-Orléans, en Louisiane, un scandale menace de réduire à néant la carrière du sénateur Elway Johnson : sa maîtresse, Mélissa, est en effet accusée, à tort, de vendre des secrets gouvernementaux à l'Iraq. Walter, le père de la jeune femme, sollicite les services de Mr et Mrs Smith afin qu'ils découvrent l'identité du véritable traître...

Mrs Jones, une espionne de haut rang, est abattue lors d'une mission. Mr et Mrs Smith sont alors sollicités pour reprendre le flambeau. Leur mission consiste à appréhender un réseau international de faux-monnayeurs...

A San Francisco, en Californie, un ex-agent de la CIA, Ike Warren, contacte Mr et Mrs Smith. Il leur demande de l'aider à capturer deux terroristes Syriens, Hissin Idriss et son frère... Les deux criminels ont mis au point une bombe nucléaire, avec l'intention de la faire exploser en Amérique... Lors d'un affrontement avec les terroristes, Ike est abattu, et Mr Smith tue l'un des frères Idriss. L'autre est plus que déterminé à venger cette mort...

Le fils de Mr Smith, Sean, âgé de huit ans, dont il taisait l'existence pour des raisons personnelles, a été kidnappé. Mr Smith s'envole pour Genève afin de négocier avec les kidnappeurs. Ces derniers exigent de lui, en échange de la libération de l'enfant, qu'il tue l'un des terroristes qui les a trahis... Ignorant les instructions formelles de Mr Big, Mrs Smith vole au secours de Mr Smith. Ce dernier divulgue à sa collègue des éléments de son passé...