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Fraîchement arrivée à Tokyo pour vivre avec sa tante, Misaki découvre sur un écran géant un combat opposant deux poupées, l'Angelic Layer. Icchan, un homme mystérieux qui la suit depuis son débarquement lui propose de l'aider à faire son propre personnage...

En allant à l'école Misaki fait la rencontre d'Hatoko, une toute jeune écolière passionnée par l'Angelic Layer, accompagnée par son frère et de l'amie d'enfance de ce-dernier qui s'avèrent être ses camarades de classe. Sur le chemin du retour, elle rencontre à nouveau Icchan qui l'emmène dans un centre d'entraînement où elle s'inscrit par erreur pour un combat...

Icchan procure à Misaki une carte lui permettant de participer aux tournois officiels et lui enseigne une technique pour l'aider à s'entraîner. Mais au moment où il la laisse seule, un autre joueur provoque la jeune fille en duel...

Misaki et ses amis participent au tournoi départemental de Tokyo. Alors qu'Hatoko gagne facilement son premier combat, Misaki a bien du mal a faire face à son premier adversaire qui utilise des attaques à base de glace à son avantage...

Misaki aime jouer à Angelic Layer et elle aime Hikaru de tout son cœur, mais lorsqu'elle affronte le Vasquez de type Power, sa confiance et son amour-propre s'effritent et Hikaru adopte la technique du « hit and run » pendant le combat, remportant la victoire par un simple coup de chance. Cela met Hatoko en colère, qui prétend que Misaki a cessé de croire en Hikaru et en elle-même.

Misaki remporte de nouveaux trois combats et commence à se faire un nom auprès des fans du jeu. Elle va alors rencontrer la championne de la région de Tokyo de l'année dernière, qui n'est autre qu'Hatoko, et qui lui infligera une douloureuse défaite...

Grâce à It'chan, Hikaru a été réparé avant le dernier match du tournoi régional. Misaki se retrouve face à Maria et son ange Tsubaki. Maria est une jeune fille solitaire qui pense que Tsubaki est son seul compagon dans la vie. Misaki va lui enseigner une leçon sur la vie et l'Angelic Layer...

Misaki s'est finalement qualifiée pour le tournoi de Kanto et est devenue très populaire dans son école. Mais cela déplaît fortement à Ryou Misaki, un jeune camarade de classe qui porte le même nom qu'elle... Doivent-ils en venir à un combat d'anges pour régler leur différend ?

Misaki découvre que la fille qui l'encourageait était Seto Ringo, l'idole pop des jeunes. Lors de la compétition du Kanto, Misaki se retrouve face à elle. Ayant une bonne connaissance de la manipulation d'ange, cette dernière va donner du fil à retordre à notre jeune héroïne qui a de sérieuses difficultés à décoder les attaques invisibles de son adversaire !

Misaki affronte deux soeurs qui n'hésitent pas à tricher pour remporter la victoire et ainsi prendre leur revanche sur Suzuka, qui leur a infligée une honteuse défaite lors du dernier tournoi...

Hikaru présente une défaillance au niveau du système qui empêche Misaki de la contrôler complètement. Ohjiro vole à son secours en empêchant Iris d'utiliser son système ! C'est avec l'aide de ses amies que Misaki remporte finalement la victoire et accède ainsi aux demi-finales.

Se rendant compte qu'Hikaru possède une faiblesse, Kotaro décide d'entraîner son amie et son ange dans son dojo de karaté. Pendant ce temps, au QG d'Angelic Layer, un nouveau système de layer est implémenté pour les finales...

Les demi-finales débutent sur le combat de Misaki contre Kaede et son ange, Buranshe, qui appartient à la première version des anges possédant un étrange code secret...

Buranshe est passé en Hyper Mode, une sorte de bug de la première génération d'ange qui n'a pas été réparé ! Alors que le combat fait rage, le passé qui lie Shûko à la jeune Misaki se découvre...

Le combat entre la "déesse grandissante" Hatoko et la "princesse de glace" Sai vient de commencer. L'affrontement devient de plus en plus tendu et l'issue improbable car aucun des deux combattants ne semblent vouloir effectuer le premier mouvement...

Misaki, affronte maintenant Sai et son Shirahime, mais elle éprouve beaucoup de difficulté à se débarrasser de son adversaire. Elle découvre également le point faible dont on lui a si souvent parlé et décide de l'utiliser pour en faire finalement une force !

Tamayo organise une fête en l'honneur de la victoire de Misaki à la veille du tournoi national. Hatoko, elle, lui rappelle qu'elle doit choisir un second joueur, sinon elle ne pourra pas participer aux finales ! Avec cette petite fête en son honneur, Misaki n'a que l'embarras du choix !

C'est le début du tournoi et Misaki et Hatoko découvrent les douze finalistes et leurs seconds. Elles y retrouvent ainsi Sai avec Kaede ainsi que Ohjiro. Shûko semble être absente au tournoi...

C'est au tour de Misaki et Hatoko de faire face à Tanaka Chitose et son ange Elen. L'ordinateur choisit un layer au hasard et tombe sur celui créé par Shuuji. Mais les mauvaises conditions climatiques créent des interférences avec le serveur principal, ayant des répercussions pendant le match...

Chaque année pendant le tournoi, un finaliste a la chance de faire un match d'exhibition contre quelqu'un de l'équipe d'Angelic Layer. Misaki fut choisie pour combattre contre Inada Shuuji avec It'chan en second. Ceux-ci utilisent leur dernier prototype, le SI-174...

Misaki et ses amis ont le droit à un jour de repos et ils décident donc de partir tous ensemble à la plage. Mais ils ne sont pas les seuls à avoir eu cette idée: ils se retrouvent avec It'chan et les autres sur la même plage, à s'amuser et à manger. Néanmoins, tout n'est pas rose, notamment quand Tamayo avoue ses sentiments à Kotaro...

Misaki est stupéfaite lorsqu'elle voit une vidéo de Wizard, l'ange de Wang Jiro, qui bat son adversaire sans même le toucher. Wang Jiro est l'adversaire de Misaki en demi-finale. Misaki rencontre Wang Jiro en ville et sort avec lui. Pendant ce temps, Tamayo et Torataro, qui sont sur les nerfs depuis leur confession à la plage, sont coincés dans un ascenseur...

Les demi-finales nationales sont arrivées et c'est Hikaru contre Wizard, l'Ange d'Oujiro. Sa garde magique semble impénétrable et Hikaru n'arrive pas à porter le moindre coup. Il faudra toute l'habileté de Misaki pour sortir son Ange de cette situation, alors qu'Oujiro est aux prises avec ses propres sentiments envers Misaki et son premier amour : sa mère.

Le match suivant se fait entre Sai et Shûko. Cette dernière pense perdre mais finalement, Jounouchi a atteint ses limites. A la fin, Shûko montre son visage à la foule et parmi elle, une personne est vraiment surprise de découvrir qui elle est vraiment...

Misaki et Shûko se retrouvent l'une en face de l'autre pour la première fois depuis sept ans. Mais le jeu doit continuer...

Misaki et Hikaru sont en finale, et elle est prête pour le plus grand match de tous les temps : elle affronte la triple championne Athena, qui est commandée par nulle autre que sa mère ! Athena est l'ange sur lequel Misaki a modelé le sien, et comme elles se sont rencontrées pour la première fois en sept ans, il est temps pour la mère et la fille de communiquer dans la Couche. Même si un seul ange sortira vainqueur de cette bataille, tout le monde y trouvera son compte.