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Natsu et ses camarades se rendent sur le mystérieux continent de Guiltina, où le vieux Elefseria leur confie la Quête de 100 ans, une mission que personne n'a jamais accomplie et qui consiste à « arrêter » les cinq dragons divins.

Arrivée à Ermina, l'équipe de Natsu se présente à l'hôtel Journey, où elle est reçue par un poisson ! Peu après, toute la ville est engloutie par la mer. Pendant ce temps, à Magnolia, Gajil commence à enquêter sur Touka, la dernière recrue de Fairy Tail.

Suijin conduit les mages de Fairy Tail dans son palais et leur présente ses activités en faveur des habitants d'Ermina. Puis il leur révèle pourquoi il attendait l'arrivée d'un combattant qui serait capable de le tuer. Au même moment, Gerald rend visite aux membres de Blue Pegasus pour les interroger sur la jeune Touka.

Dans la ville de Magnolia, Jellal cherche à emmener avec lui Touka, qu'il juge dangereuse, mais Luxus s'interpose. Au large de Guiltina, Lucy croise Brandish, qui lui annonce qu'elle cherche elle aussi la clé d'Aquarius. Pendant ce temps, sur le navire de Diabolos, Erza est soumise à Kiria, qui a également capturé Natsu et Wendy.

Rejointe par Grey, Lucy, Happy et Carla, l'équipe de Fairy Tail chasse les trois mages de Diabolos, mais doit s'échapper en chaloupe après la transformation en cendres du bâtiment. Au loin, les rescapés aperçoivent des colonnes de fumée provenant d'Ermina. C'est le grand dragon Suijin qui sème le chaos dans la ville. Plus tard, Karamiila leur révèle que c'est à sa demande que le Mage blanc a dérobé les pouvoirs de son maître.

À Ermina, la mer s'est asséchée et Merkphobia menace de détruire la ville. Natsu est soudain aspiré dans un tourbillon, duquel apparaît un autre dragon, et dont l'odeur rappelle celle d'Ignir.

Les habitants d'Ermina ont retrouvé leur forme humaine. Blessé, mais hors de danger, Merkphobia indique à l'équipe de Fairy Tail où elle pourra trouver, selon lui, des informations sur l'un des autres dragons divins. Natsu et ses compagnons se rendent à la ville voisine pour y prendre le train.

À Tekka, Natsu et ses compagnons sont invités à Fairy Nail, une guilde composée d'artistes qui leur ressemblent trait pour trait. Puis c'est le voyage en train vers le centre du continent, entrecoupé d'une escale à Rainhill, où Grey croise Jubina, le sosie de Jubia.

Dans l'église, Natsu, Lucy et Erza découvrent la présence de tous leurs camarades de la guilde. Alors que Touka s'apprête à les teindre en blanc à leur tour, ils sont sauvés par l'intervention de Grey. Jubia leur explique alors la menace qui plane sur Fairy Tail.

Natsu et ses amis afffrontent les autres membres de la guilde. Ils tentent de leur faire perdre connaissance pour les libérer de l'emprise mentale du Mage blanc. Également hypnotisé, Jellal fait preuve d'un comportement inattendu face à Erza.

Dans l'église de la Patte gauche, Erza aperçoit l'un des joyaux et tente de s'en emparer pendant que Jellal et Luxus sont occupés avec Kiria. De son côté, Natsu est plongé par Reis dans un paradis imaginaire où il retrouve de vieilles connaissances.

Wendy et Carla se retrouvent prisonnières des cocons de Nebaru. Pendant ce temps, Erza joue la séduction pour convaincre Jellal de la libérer. Dans la ville de la Patte droite, Reis se sent invulnérable dans le corps de Makarof, mais Natsu ne s'avoue pas vaincu.

Grey et ses camarades décident de laisser Mirajane venir à bout des deux mages de Diabolos. Pendant ce temps, dans l'église de la ville du Dos, Touka se réjouit de rencontrer Natsu, qui l'a sauvée de brigands un an auparavant… Avant de découvrir qu'elle a commis une erreur.

Skullion envoie un ordre de retrait à ses compagnons de Diabolos. Tandis que Kiria y obéit à contrecœur, Nebaru ne veut rien entendre, et emploie même la Force du Dragon en vue de dévorer Wendy. Mais celle-ci fait appel aux pouvoirs d'une ancienne adversaire.

Parcourue de secousses, la ville semble prête à s'effondrer. Natsu et ses camarades apprennent qu'Aldron vient de sortir d'un très long sommeil et qu'il ne transmettra ses pouvoirs à personne, malgré la destruction des cinq joyaux. Les autres mages de Fairy Tail sont soudain libérés du White Out.

Natsu transforme Wolfen en un faux Zeref et utilise la malédiction d'Ankhseram sur Wolfen. D'autres sorciers de Fairy Tail affrontent trois autres God Seeds : Metro, Gears et Doom. Ensuite, le chef de God Seeds, Aldoron, se présente devant Natsu.

Brandish arrive à Drashiir à la recherche de la clé d'Aquarius. Alors qu'elle est attablée à la terrasse d'un café, une déflagration vide la ville de ses habitants. Pendant ce temps, Jubia se retrouve incrustée dans le corps de Metro Godseed sous les yeux de Grey, mais l'alliance de l'eau et de la glace se révèle très efficace.

Agrandi par les pouvoirs de Brandish, Gajil affronte l’immense dragon Aldron. Il dispose de trois minutes avant de reprendre sa taille normale, mais il est mis en grande difficulté par une pluie de projectiles. Pendant ce temps, Natsu est opposé au « cerveau » du dragon.

Les filles de Fairy Tail fêtent la victoire sur Aldron en se relaxant dans le bain d'une source chaude. C'est alors qu'elles sont réduites à une taille minuscule par Brandish, qui s'éclipse sans avoir rompu son sort. Pendant ce temps, à l'auberge, le Mage blanc se réveille, et prononce le mystérieux nom d'Elenthia.

Touka l'Exceed rejoint Natsu et ses compagnons au palais de Mistgun. Elle leur révèle que le Mage blanc voulait les envoyer sur Elenthia, un monde où la magie est encore plus abondante qu'à Earthland.

Sur Elenthia, Wendy et Erza affrontent une armée de corps abstraits, dont les techniques sont qualifiées de spiritisme par la voix d'Irene. Pendant ce temps, Natsu et Grey aperçoivent une femme étrange au milieu de la tempête de neige.

Toujours sur Elenthia, Aquarius tente de raviver la mémoire de Lucy sous l'eau dont elle a inondé la grotte d'Onigatsuki. Pendant ce temps, Grey est aux prises avec Happy et Carla métamorphosés en tigres géants. Les compagnons de Fairy Tail pourront-ils se libérer du sort spirituel de Yôko ?

Après que Natsu et les autres aient vaincu Yoko, ils rencontrent Suzaku, un tueur de dragons de diabolos, qui a été invoqué depuis Earthland pour vaincre Séléné. Également connu sous le nom de Sword Saint, Suzaku est un ennemi redoutable et Fairy Tail est impuissant contre lui.

Au cours de son combat contre Hakune, Grey est soudain plongé dans une illusion où l’accueillent notamment Jubia et Ultia. Pendant ce temps, la magie continue de se répandre dangereusement sur Elenthia. Faut-il vaincre Serenne pour stopper ce phénomène ?

Après leur victoire sur Alta Face, Natsu et ses amis sont célébrés en héros par les habitants du village de Hakumetsu. De retour à Earthland, ils retrouvent leurs compagnons de la guilde dans la ville de Dramiir. Erza a même la surprise d'y revoir Mistgun, à qui elle propose de devenir membre de Fairy Tail.