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Per non tornare a essere una ragazza anonima e invisibile, Taranee inizia a fare la ribelle, infrangendo le regole scolastiche e andando a caccia di punizioni, senza però riuscirci. Frost decide di vendicarsi per la sconfitta del malefico Phobos rapendo le Guardiane, ma l'intervento congiunto delle W.I.T.C.H. lo rimanda su Meridian. Qui, l'uomo incontra la misteriosa Nerissa, una donna anziana che gli chiede di unirsi ai cavalieri della vendetta, il gruppo che ha fondato liberando dalle prigioni Miranda, Gargoyle, Raythor, Sandpit e il Segugio.

Cornelia è arrabbiata perché Caleb ha deciso di restare su Meridian e Will le regala un gatto, Napoleone, per farla sentire meglio. Le Guardiane vengono convocate a Kandrakar, dove conoscono l'Oracolo e la Congrega che, davanti ai loro occhi, distrugge la Muraglia e le nomina Guardiane delle Infinite Dimensioni. Per viaggiare da un mondo all'altro, ora le W.I.T.C.H. utilizzeranno i varchi nello spazio. Intanto, i cavalieri della vendetta rapiscono Dynar e Vathek, che hanno tradito Phobos, ma le Guardiane riescono a liberarli.

Le Guardiane scoprono di avere ottenuto nuovi poteri: Will può parlare con gli apparecchi elettronici, Irma convince le persone a fare quello che vuole lei, Taranee è telepatica, Cornelia ha poteri di telecinesi e Hay Lin di invisibilità. Nel frattempo, la polizia inizia a indagare sulla scomparsa di Elyon e della sua famiglia, cominciano a sospettare delle W.I.T.C.H., a causa di Miranda che, fingendosi una nuova studentessa, Melinda, dissemina indizi che le incolpano. Rimandati Miranda e Sandpit su Meridian, le ragazze vengono scagionate dal ritorno di Elyon, che ha deciso di terminare l'anno scolastico sulla Terra. Con lei, tornano anche Caleb e Blunk. Susan, la madre di Will, convinta che la figlia non si sia ambientata, decide di trasferirsi in un'altra città.

Matt chiede a Caleb di allenarlo per poter combattere al fianco delle W.I.T.C.H.. Intanto, a Meridian, la malvagia Nerissa utilizza la cenere dei capelli di Elyon per creare dei Cancellatori, esseri di polvere che distruggono tutto quello che si para tra loro e l'obiettivo, in questo caso il castello. Appena Elyon torna su Meridian, i Cancellatori scompaiono ma, se la ragazza non resta nel proprio regno, riappaiono. Le Guardiane riescono a sconfiggerli grazie al nuovo potere elettrico di Will.

Le W.I.T.C.H. si infiltrano alla Simultech, dove lavora la madre di Will, e rubano la richiesta di trasferimento per impedire che l'amica torni a vivere a Fadden Hills. Intanto, sono tormentate da incubi che hanno conseguenze anche nella realtà: essi sono provocati da Nerissa, che tuttavia le ragazze non conoscono ancora. Addormentandosi tutte insieme nella stessa stanza, si ritrovano catapultate nello stesso sogno e riescono a liberarsi dagli incubi grazie alla tecnica del sogno logico.

Aldarn, Drake e Julian, e poi anche Caleb e Blunk, vengono rapiti dai cavalieri della vendetta. Nel frattempo, sulla Terra, Cornelia usa i propri poteri per apparire più adulta e uscire con Peter, il fratello di Taranee, ma cambia idea dopo aver salvato Caleb, rendendosi conto di essere stata preoccupata per lui perché ne è ancora innamorata.

Il Corno di Hypnos riappare a Meridian e Blunk riesce ad ottenerlo tramite uno scambio, per evitare che cada in mani sbagliate. Jeek, però, riesce a rubarlo e a consegnarlo ai cavalieri della vendetta, che lo utilizzano per ipnotizzare Matt, Will, Taranee, Cornelia e Hay Lin. Irma e Blunk si fingono asserviti al potere dell'oggetto e, grazie a questo stratagemma, riescono a distruggerlo ancora una volta, liberando gli amici.

Allo Sheffield Institute fervono i preparativi per la festa di fine anno scolastico, che vedrà il ritorno a Meridian di Elyon, Caleb e della professoressa Rudolph. Per aiutare con l'organizzazione, Will crea una Goccia Astrale che si occupi delle faccende domestiche mentre lei è via. Nerissa, però, trasforma la Goccia in una Cangiante, dotandola di ricordi, sentimenti e poteri magici: la copia, plagiata dall'anziana donna, decide che non vuole scomparire nel Cuore di Kandrakar, ma continuare a vivere, appropriandosi della vita della vera Will. Dopo aver combattuto, le due Will fanno pace e la Cangiante capisce che l'altra non le avrebbe mai fatto del male come invece le ha detto Nerissa. Le due decidono di vivere insieme come due sorelle, ma Nerissa che ha osservato la scena dichiarando che il suo piano è fallito decide di uccidere Will e le altre.

Le Guardiane si concedono una vacanza al mare con la famiglia di Irma. Nerissa approfitta dell'occasione per prendere l'aspetto di ognuna di loro e seminare zizzania nel gruppo. Poi, con l'aspetto dell'Oracolo, chiede a Will la restituzione del Cuore di Kandrakar, ma il suo inganno viene scoperto.

I malvagi cavalieri della vendetta liberano Phobos per colpire il castello e conquistarlo, ma gli sforzi congiunti di Elyon e delle sue guardie li scacciano, imprigionandoli di nuovo nel carcere di Meridian. La giovane regina, nel frattempo, chiede alla cuoca Trill di vedere i ricordi che la donna ha dei suoi genitori: quello che apprende, però, la disgusta, poiché scopre che la madre e il padre non l'amavano, e anzi preferivano Phobos. Ferita, restituisce a Trill il Cuore di Meridian, il pendente che le ricordava la madre: subito la cuoca si trasforma in Nerissa, rivelando che Trill non è mai esistita e che i ricordi che Elyon ha visto sono finti. Inoltre, poiché la ragazza ha portato con sé il Cuore, esso ha assorbito tutti i suoi poteri. Impotente, Elyon viene rinchiusa da Nerissa nel Cuore di Meridian.

Le Guardiane scoprono chi è l'anziana donna che stanno affrontando: Nerissa, l'ex-Guardiana del Cuore di Kandrakar, che la plagiò rendendola malvagia. L'Oracolo, accorgendosene, diede il Cuore alla compagna Cassidy, ma Nerissa la uccise per vendetta e venne imprigionata nel Monte Thanos. Ora, però, è riuscita misteriosamente a liberarsi. Nel frattempo, Taranee inizia a uscire con Nigel, nonostante sua madre si opponga perché il giovane frequenta Uriah e la sua compagnia di teppisti.

Nerissa rapisce Matt e il suo moscardino, Mister Higgles, trasformandoli in due mostri, rispettivamente Shagon, angelo del rancore, e Khor il Distruttore, alimentato dalla rabbia. Insieme a Cenere (sofferenza) e Tridarco (paura), nati dalla lava e dal ghiaccio, i quattro formano i "cavalieri della distruzione". I nuovi servi di Nerissa attaccano le Guardiane, sfruttando i loro sentimenti negativi: Irma soffre perché ha trattato male Martin; Hay Lin ha paura che il ragazzo che le piace, Eric Lyndon, sia un dongiovanni che non si interesserà mai a lei; Taranee è furiosa con sua madre perché vuole impedirle di vedere Nigel; Will sviluppa sentimenti di odio verso Shagon perché questi le fa credere di aver ucciso Matt.

Nerissa evoca lo spirito di Cassidy per convincere la ragazza a desiderare di tornare in vita, mostrandole le immagini della madre: una volta espresso il suo desiderio, l'anima di Cassidy cade schiava di Nerissa. Shagon, intanto, assume le sembianze di Matt e inizia a tormentare Will per farsi odiare da lei, attaccando anche Susan e il professor Collins. Mentre la Guardiana combatte con il mostro, Collins salva Susan: in questo modo, l'opinione che Will ha di lui si rivaluta e lo accetta come compagno della donna.

I cavalieri della distruzione attaccano Kandrakar e le W.I.T.C.H. accorrono alla fortezza per combattere. Tra di loro, però, non c'è molta armonia, così Halinor, una precedente Guardiana, convinta dall'Antica Maga, decide di prendere il potere delle Stille per combattere al loro posto: la Maga, però, si rivela essere Nerissa, che sfrutta la debolezza di Halinor per renderla sua schiava. A causa di un incidente, Cornelia viene in possesso di tutti i poteri delle sue amiche, riuscendo a sconfiggere i cavalieri, ma, a causa dell'attacco di Nerissa, la congrega viene imprigionata in una sfera di energia e Kandrakar resta senza guida.

Caleb viene rapito da Nerissa e scopre che la donna è sua madre: suo padre Julian, infatti, ebbe un figlio con lei, pensando però che fosse l'Antica Maga, la quale, invece, era morta da tempo. Nerissa cerca di convincere il ragazzo ad appoggiarla nel suo piano, ma Caleb rifiuta e viene portato in salvo dalle W.I.T.C.H..

I cavalieri della distruzione e Nerissa, con l'aspetto della W.I.T.C.H., attaccano Zamballa, il pianeta di cui è regina Kadma, l'ex-Guardiana della Terra, per convincerli che le nuove Guardiane siano malvagie. Kadma cade nel tranello, ma poi, conosciute le vere W.I.T.C.H., si ricrede e si allea con loro contro Nerissa.

I cavalieri continuano ad attaccare Zamballa. Kadma convince Will che l'unico modo per batterli sia impossessarsi del Cuore di Meridian, ora in mano a Nerissa: successivamente, però, la giovane Guardiana cambia idea, ritenendo di non poter sopportare una tale quantità di potere. È la stessa Kadma, allora, ad assorbire il Cuore di Meridian nel Cuore di Zamballa: la sua arroganza si rivela, però, un punto debole fatale che fa cadere la sua anima nelle mani di Nerissa. Sulla Terra, nel frattempo, Will scopre che suo padre Tony sta per risposarsi con una giovane donna, Sarina Sanchez, e fatica ad accettare la cosa.

Le W.I.T.C.H. si riuniscono intorno a Yan Lin per proteggerla, essendo l'unica delle ex-Guardiane non ancora prigioniera di Nerissa. Per tenerla sempre sott'occhio, convincono la preside ad assumere l'anziana signora come cuoca della mensa scolastica. Tuttavia, nonostante i loro sforzi, Nerissa riesce comunque a catturare Yan Lin, che però, si dimostra incorruttubile e viene salvata dalle Guardiane. Nel frattempo, Hay Lin inizia a uscire con un suo compagno di scuola, Eric, e Yan Lin con il nonno del ragazzo.

All'insaputa di tutti, la Yan Lin riportata a casa dalle W.I.T.C.H. non è quella vera, ma una Cangiante: la nonna di Hay Lin, in realtà, è prigioniera nel Cuore di Meridian. Nerissa offre un ultimatum alla Cangiante: continuare a vivere sotto il suo controllo, oppure essere riassorbita. La copia, più accondiscendente dell'originale, sceglie la prima ipotesi: Nerissa, dunque, distrugge i suoi cavalieri, liberando in questo modo Matt e Mister Higgles, e ne utilizza la forza per ringiovanire se stessa, Cassidy, Kadma, Halinor e Yan Lin e riunire le C.H.Y.K.N..

Nerissa si reca allo Sheffield Institute nella sua forma ringiovanita, presentandosi come la nuova studentessa Stacy, e attirando su di sé l'attenzione di tutti i ragazzi, escluso Matt. Hay Lin, già insicura per l'interesse che Eric mostra per Stacy e per il fatto di aver messo l'apparecchio ai denti, resta traumatizzata scoprendo che sua nonna è passata dalla parte di Nerissa, che ora la controlla. Durante uno scontro tra W.I.T.C.H. e C.H.Y.K.N. al centro commerciale, la Guardiana dell'Aria trova la forza di reagire.

Le Guardiane scoprono che Napoleone, il gatto di Lilian, è in grado di parlare, e che la bambina è il Cuore della Terra: per questo motivo, sua sorella Cornelia è stata scelta come Guardiana della Muraglia. Lilian, però, è ignara dei suoi poteri e non li sa gestire, così, inconsapevolmente, va avverare la storia del terrore che Cornelia le racconta: W.I.T.C.H. e C.H.Y.K.N. si trovano dunque schierate le une contro le altre. Per impedire che Nerissa si appropri del potere di Lilian, Matt la convince a nominare lui, Mister Higgles e Napoleone suoi reggenti, trasferendogli le proprie capacità: i tre possono così aiutare le W.I.T.C.H. a scacciare Nerissa, dopo aver assunto l'aspetto di Shagon, Khor e di un uomo-gatto.

Per privare Nerissa del potere del Cuore di Meridian, le Guardiane hanno bisogno di qualcuno che reclami il potere dell'amuleto: in mancanza di Elyon, quindi, liberano Phobos dal carcere e si alleano con lui, facendogli giurare su Kandrakar che non utilizzerà il potere del Sigillo di Nerissa. Il principe va a vivere a casa di Matt sotto la falsa identità di Philip, un nuovo studente dello Sheffield. Nerissa, accorgendosi di non aver più il potere di Meridian, invia le C.H.Y.K.N. ad uccidere Phobos, ma le W.I.T.C.H. riescono a liberare le ex-Guardiane dal suo controllo: la strega, dunque, assorbe le ex-compagne nel suo Sigillo, diventando la dominatrice di tutti e cinque gli elementi.

È la notte di Halloween e Napoleone è preoccupato perché, fino alla mezzanotte, non potrà trasformarsi in uomo-gatto e Nerissa avrà l'occasione di ucciderlo: infatti, se si elimina il famiglio della custode del Cuore della Terra, si assorbono i poteri dell'amuleto. Le W.I.T.C.H., nel frattempo, liberano dalle prigioni anche Cedric e Miranda per aiutarle contro Nerissa. Phobos e i suoi sottoposti, però, le tradiscono, riuscendo a rubare il Sigillo di Nerissa e ad intrappolarvi all'interno l'ex-Guardiana.

A Heatherfield, Hay Lin partecipa ad un concorso di pittura in cui deve rappresentare il proprio xanadu, una sorta di paradiso personale. Phobos, nel frattempo, riesce a riconquistare Meridian e ad imprigionare Caleb e Blunk, nonostante gli sforzi congiunti delle Guardiane e dei ribelli. Dentro il Sigillo di Nerissa, ora ribattezzato Scettro di Phobos, le C.H.Y.K.N. ed Elyon cercano di vendicarsi di Nerissa, ma la Yan Lin originale le convince invece a cooperare per liberarsi dalla prigionia.Hay Lin decide di scegliere come paradiso Meridian ma nella versione malvagia di Phobos dove nonostante la bellezza del dipinto i giudici sono talmente ottusi e stupidi che scelgono un dipinto che rappresenta i coniglietti.Phobos nel frattempo distrugge la Città Infinita base di Caleb e dei ribelli e su suggerimento di Raytor decide di attaccare Kandrakar con lo scopo di impadronirsi di tutti i mondi mentre alla fortezza di Kandrakar le Witch affermano di aver perso di proposito.

Will e Taranee vanno su Meridian per liberare Caleb e Blunk: quest'ultimo viene messo al corrente che Raythor, Sandpit e Gargoyle sono dalla loro parte e che le W.I.T.C.H. hanno solo finto di allearsi con Phobos. Grazie a Raythor, infatti il principe ha deciso di conquistare Kandrakar ma, avendo giurato sulla Fortezza di non usare il Sigillo di Nerissa, e avendo infranto la promessa, appena metterà piede nel centro dell'infinito verrà privato di tutti i suoi poteri. Quando però Phobos sta per varcare la porta di Kandrakar, Cedric, che ha capito il piano delle Guardiane, lo inghiotte, impossessandosi anche della magia del principe, del Cuore di Meridian, del Cuore di Zamballa, di Elyon e delle C.H.Y.K.N..

Cedric, dopo aver conquistato Kandrakar, attacca la Terra. I reggenti (Matt, Mister Higgles e Napoleone) utilizzano le loro capacità per rendere invisibile agli abitanti lo scontro tra le W.I.T.C.H. e il mostro, diventato enorme. Grazie a un suggerimento telepatico della malvagia Nerissa e delle altre, le W.I.T.C.H. riescono a entrare nello stadio Zenit, diventando i loro stessi poteri e sconfiggendo Cedric, ma perdendo ogni traccia di umanità. Yan Lin, Elyon e le C.H.Y.K.N., tranne Nerissa, che all'ultimo le ha tradite, vengono liberate dalla loro prigione e riescono a far risvegliare Will, Irma, Taranee, Cornelia e Hay Lin. Phobos e Cedric vengono di nuovo imprigionati, i Cuori restituiti ai loro legittimi proprietari e Elyon torna a sedere sul trono di Meridian, mentre le W.I.T.C.H., terminate le vacanze, conoscono il loro nuovo professore di informatica, Raphael Sylla.