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小学4年生のりりかは明るく元気な女の子。安奈と花林、二人の親友と通う白鳩学園にある日加納先輩が転入してきた。ハンサムな先輩を一目見てりりかの心は憧れで一杯に…。

ダーク＝ジョーカーと戦うのはちょっと怖い…。でも憧れの加納先輩に励まされるなら、りりかはナールエンジェルに変身します！薔薇の花と共に美少年デューイ登場！

加納先輩の正体は地球の姉妹星クィーン＝アースの戦士カノン。驚愕の事実！でも大好きな先輩から「僕と一緒に戦ってくれるね？」と言われ、「はい、先輩のためなら喜んで」とりりかの頬はピンク色…。

加納先輩が語るヘレナ王女との話にりりかは何だか複雑な気持ち。先輩の口調から王女への特別な感情が察せられたから…。犬のハーブが登場し、ナースエンジェルの危機を救って大活躍！

加納先輩が手渡してくれたエンジェル・ハート・カルテ。それはダーク＝ジョーカー診断マシンでした。思いやりのこもったプレゼントにりりかの両目はハートマーク！

高原にみんなで楽しくヒッチハイク。安奈ちゃんは紫の君伝説を語ったりしてロマンチック気分。霧の湖、ボートの上で星夜はりりかのカワイサに思わず告白？

「あなたの美しい思い出を下さい」という電話、それだけでダーク＝ジョーカーはお母さんを記憶喪失にしちゃいました。加納先輩の思い出の中、美しかったクィーン＝アースで無邪気に笑うヘレナ王女の姿が…。

相手を思う気持ちがすれ違い。お父さんはりりかを心配しすぎて「サイテー」と煙たがられてド真っ暗。みゆきちゃんは忙しい医者の娘であることが寂しい。そんな二人が語り合い、自分たちの家族の真意に気づきました。

カノンの付き人シオンが登場。加納先輩に化けたダーク＝ジョーカーが人を殴ったり、花壇を荒らすなど大暴れ。安奈ちゃんは傷ついたお花に涙を流しました。

カノンはクィーン＝アースの歴史をりりかに教えようと一生懸命。ハードなお勉強から逃げ出したりりかは星夜と魚釣り。ノンビリするつもりが津波と共に水のダーク＝ジョーカー出現！

りりかは「命の花」のことを知ってしまいます。親衛隊長みゆきちゃんは加納先輩と初デート！二人の隊員も祝福しまくりだけど、先輩は「命の花」のことで心がいっぱい。

黒のワクチンを浴びて倒れたカノン。ホテルに逃げ込みますが、刺客のデューイはどこまでも追いかけてきます。ナースエンジェルの激しい防戦バトルを目撃した星夜は…。

弱ったカノンはりりかへのナイト気分満々の星夜に「戦う力」を授けます。りりかと星夜はケトーを何とか撃退しますが、カノンはデューイとの戦闘からダメージを受けて盲目に…。

ケトーが再び襲来し、シオンが殺されてしまいます。りりかはケトーを倒しますが、傷ついたカノンは絶命…。りりかは泣き崩れますが、星夜は彼女を守り抜こうと決意しました。

加納先輩とりりかの出会い、楽しかったこと、辛かったことが次々と流れては消えて…。ほんの短い間だったのに、先輩はりりかの中でとても大きな存在でした。

りりかは加納先輩との死別が悲しくてなりません。それを見守り励ますだけの星夜はもっと切ない気持ちでした。またデューイが襲ってきましたが、星夜はカノンから受け継いだ「戦う力」をふるって善戦します。

緑のワクチンを手に入れるため、りりかと星夜は「命の花」探しに躍起となりました。疲れた二人は花屋さんの前で雨宿り。そんなりりかに星夜はプレゼントを…。

みんなで訪れた高原にまでデューイは追いかけてきました。黒のワクチンで限界までパワーアップし、暴れ回るデューイは緑の自然を破壊しまくります。苦戦するナースエンジェルですが…。

デューイがりりかの弟をさらい、カノンが亡くなった場所にりりかを誘い出します。あまりに卑劣な男。だけど、パワーアップしすぎた彼の身体には最期の時が…。

加納親衛隊が整列する中、あの加納先輩が白鳩学園に再転入してきた！？りりかは大喜び！しかしどこか違う…。戦士となった星夜は先輩に警戒心を解きませんでした。

帰ってきた加納先輩はりりかと星夜の仲を裂こうと画策します。本気でケンカしてしまうりりかと星夜。だけど緑のワクチンが尽きてしまった今、ナースエンジェルにとって星夜はかけがえのないパートナーでした。

加納先輩からもらったエンジェルハートカルテで、りりかは先輩がダーク＝ジョーカーになったことを知ります。傷心のナースエンジェルと先輩から継いだ力を使わずに戦おうとする星夜のコンビは絶体絶命！

ダーク＝ジョーカー化したカノンを相手に追いつめられたナースエンジェルと星夜を救ったのは、なんとデューイ！？緑のワクチンで死から救ってもらったデューイはりりかのことが…。

ブロスは裏切り者デューイを許しません。厳しい追撃から逃れ、逃亡者となったデューイをりりかたちはかくまいます。森谷家での夕食はデューイにとって束の間の幸せ体験でした。

ブロスからの攻撃が熾烈になり、幻覚攻撃にりりか、星夜、デューイは翻弄されてしまいます。星夜とデューイは味方同士で戦うハメになり、身内が襲ってくる幻覚にりりかの心はめげそうになりますが…。

ブロスとカノンの攻撃は強烈なものでしたが、りりかは「悪を憎む勇気と人を愛する心」で奇跡的に勝利します。黒のワクチンに冒されていた加納先輩も正気に戻り、りりかの元へ帰ってきました。

ミミナがある朝突然やってきた！彼女はクィーン＝アースの小さな王女様。ナースエンジェルに憧れるミミナは変身セットも持参？人の心を読み取る能力まで持っていて…。

加納親衛隊長のみゆきちゃんが先輩に失恋しちゃいます。悲しみにつけ込まれて、彼女はダーク＝ジョーカーにされてしまうのですが、親衛隊員の栄子と美子の二人が彼女に寄せる友情が…。

王女ミミナに信頼してもらえない元ダーク＝ジョーカーのデューイ。そんな彼を力いっぱいに慕うのは美沙ちゃん。おままごと遊びに戸惑うデューイが可愛い！

黒のワクチンが憑いてしまったサッカー靴。それを履いたくるみおばあちゃんは天才プレーヤーに変身！向かうところ敵なしのサッカー選手になれたんだけど、走りが止まらなくなって…。

花林ちゃんが剣道少年・拓馬に告白されました。花林ちゃんは戸惑いますが、拓馬には告白を急ぐ事情が…。すれ違う二人の心はバレンタインデーに間に合う？

黒のワクチンが地上で増え続けてるのに、緑のワクチンは減り続けてました。このままでは地球が滅びてしまう…。緑のワクチン唯一の原料は「命の花」、なんとしても見つけなくちゃ！

おだやかな詩人の西所沢さんまでがダーク＝ジョーカーにされました！子供たちから笑顔が消え、深刻な事態になるのですが…。詩の言葉の力は闇の暗さに対抗できるでしょうか？

星夜までが黒のワクチンに冒されます。誰も犠牲にしたくないりりかは残った緑のワクチンを使い切って星夜を救います。「命の花」復活のためには自分が犠牲になるしかない運命が…。

加納先輩と出会ってから一年がたちました。11才の誕生日の夜、りりかは自分の命と引き替えに滅びかけた地球を復活させようとします。星夜とデューイがそれを止めようとしますが…。