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「男の子同士が仲良くしているのを見ているのが何より大好き！」な高校2年生・芹沼花依は、有り余る妄想力で“カップリング”を楽しみながら、今日も親友のあーちゃんと腐女子トークに花を咲かせる。そんなある日、大好きなアニメのキャラクターが死んだショックで体重が激減し、誰もが振り返る美少女に変身!? それをきっかけに校内の美少年4人からデートに誘われて……。

痩せて体が軽くなった花依は体育の授業で大活躍。それを見込まれ女子サッカー部の練習試合の助っ人を頼まれる。サッカーには詳しいと豪語する花依だが、サッカーアニメの知識だけで、実際にプレイしたことはなかった。そこで、サッカー部の五十嵐を中心に、七島、四ノ宮、六見の4人がサポートをすることになるが……。

学園祭の花依のクラス出し物が、コスプレカフェに決定。衣装総括として燃える花依は、クラスメイトの五十嵐、七島だけでなく、劇でお姫様役をやることになった四ノ宮の衣装までもプロデュースすると息巻くが、史学部の展示も重なり準備にてんてこ舞い。みんなに助けられ何とか準備を間に合わせた花依だが、学園祭当日、イケメン4人と時間差デートをすることになり……。

クリスマスが近づきパーティーをしようと言い出す七島だが、コミケがあるから無理と花依に断られる。結局、みんなでコミケに行き、その後打ち上げ兼パーティーをすることに。初参加のコミケで困惑する男子を尻目に、コミケ会場を駆け回る花依は、コスプレ広場でトラブルに巻き込まれたところを、ハンサムなコスプレイヤーに助けられるが……。 ※正式サブタイトルは、◇がハートマークとなります。

アニメ『ミラ・サガ』のバレンタイン企画で、シオンに贈るチョコを作ることになった花依。シオンの美しさを表現することに拘る花依は、二科の提案を受け立体チョコに挑戦する。一心不乱にチョコを削るものの、一向に上達しない花依。見かねた二科が、自分の作ったチョコを使ってくれと差し出すが……。

新しく始まったアニメ『甲冑乱舞』、略して『かちゅ☆らぶ』に大ハマリした花依は、二科と2人で大盛り上がり。しかし、「殿×朱」と「朱×殿」のどちらのカップリングが良いかで大論争となり、絶交宣言してしまう。何とか2人を仲直りさせようとする五十嵐、七島、四ノ宮、六見の4人だったが、2人の"逆カプ戦争"はさらにヒートアップして……。

『かちゅ☆らぶ』の殿のモデルになった百鬼鮫虎の命日に行われる鎮魂祭へ向かうため一泊旅行をすることになった6人。朱のモデルとなった甲冑の実物や、鮫虎の肖像画を見てうっとりする花依と二科。その後花依たちは、鮫虎の首塚があるという湖の孤島へ向かうことにするが……。

聖地巡礼旅行の後、七島は周りと花依との関係性に何らかの変化を感じていた。シオンに似ているというアドバンテージしかない出遅れた状況に焦り、妹と『プリプリムーン』を踊りながら、決意を新たにする。そんな中、花依は『かちゅ☆らぶ』のためにウサミーランドでバイトを始めたが……。

二科家のゴージャスな別荘へ海水浴に出かける6人。ボディボードや海の家での食事、ビーチバレーなどを楽しむ中、自分の頼りなさを痛感した四ノ宮は自信を失っていく。自分は一体何ができるのか? 悩む四ノ宮は、BBQでもさらに空回りしてその場から立ち去ってしまうが……。

史学部の部室で宝の地図を見つけた六見は、みんなを宝探しに誘う。テンションの上がらない五十嵐・七島・四ノ宮・二科の4人だったが、花依が同行することを知り、あわてて参加することに。花依に対する六見の態度が以前からまったく変わらないことに困惑する4人は、六見の本音を聞き出そうとするが……。

六見の兄・一馬に対して、「芹沼さんは俺の彼女だから」と宣言する六見だが、一馬は花依に対してさらに激しいアタックを仕掛けていく。一馬が花依に近づくのを妨害しようとする五十嵐・七島・四ノ宮・二科も一馬に翻弄されてしまうが……。

一馬との勝負を経て、花依に告白する六見。突然の行動に動揺を隠せない五十嵐・七島・四ノ宮・二科の4人は、六見がさらなる行動に出るのを妨害しようとするも、最終的には六見とともに自分たちの素直な気持ちを花依に伝える。5人からの告白を受けた花依は、5人とデートをすることにするが……。