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Ormai la battaglia contro Gaito è finita e tutte le Principesse Sirene devono tornare nei loro regni. Mentre Taro annuncia di voler partire per la Germania, Kaito vola nuovamente alle Hawaii per un torneo di surf. Un potente angelo, però, si palesa all'orizzonte; in più, Lucia sogna una giovane sirena.

Lucia riceve una telefonata e scopre che Kaito è disperso in mare. La sirena si tuffa in mare per cercarlo, ma cade in una trappola all'interno di una grotta delle Black Beauty Sisters, ora sotto il comando di Mikeru. Grazie all'apparizione dell'anima di Sara, Lucia riesce a trovare l'uscita e viene a sapere che la giovane sirena apparsale in sogno è la futura Principessa Sirena dell'Oceano Indiano.

Hanon vuole confessare i suoi sentimenti a Taro, prima che questi parta per la Germania. Un demone dell'acqua creato dalle Black Beauty Sisters, tuttavia, ostacola la principessa blu, ma insieme a Lucia e Rina lo sconfigge appena in tempo per andare all'aeroporto e salutare il professor Mitsuki. Prima di partire, Hanon gli rivela il suo amore, e Taro le regala uno spartito con una canzone scritta appositamente per lei, visto che è grazie a lei se lui e Sara si sono chiariti. Dopo la partenza del volo, la ragazza perde lo spartito, che viene raccolto da un misterioso ragazzo.

Rina riceve una lettera in cui gli viene chiesto di tornare nel suo regno. Indecisa se lasciare o meno le amiche, alla fine rifiuta e rimane sulla terraferma dove, intanto, incontra un ragazzo che si chiama Masahiro Hamasaki.

Lucia e Hanon vanno ad un concerto di Rihito Amagi, famoso direttore d'orchestra; Rina, invece, incontra di nuovo Masahiro. Riunitesi alla fine del concerto, le tre sirene affrontano un pesce lanterna e le Black Beauty Sisters. Alle Hawaii, intanto, Kaito viene curato da una ragazza di nome Mikaru

Kaito ritorna dalle Hawaii con Mikaru, che lo ospita a casa sua insieme a suo fratello Rihito, ma non ricorda nulla di Lucia e tutto ciò che riguarda l'oceano. Sconvolta, Lucia cade in una profonda depressione. Nel frattempo, Hanon viene corteggiata da Shirai, un ragazzo più giovane di lei che ha recuperato lo spartito regalato da Taro alla ragazza.

Lucia cerca di non dare a vedere che è triste che Kaito non si ricordi di lei e che il ragazzo le manca moltissimo: decisa a fargli tornare la memoria, va a casa sua. Dopo aver parlato con Kaito, la sirena viene convocata nell'Oceano Indiano per unire la perla di Sara allo spirito di Seira, la nuova principessa, e farla così nascere. Tuttavia, si ritrova a doverla difendere dalle Black Beauty Sisters, e sconfitta, non riesce a impedire che Mikeru rubi i frammenti del cuore di Seira, impedendo la sua nascita. Sara consegna a Lucia una scatola in cui contenere la Perla Arancione, affidandole la missione di recuperare i frammenti.

In un tentativo di far tornare la memoria a Kaito, gli amici del ragazzo riescono a convincerlo a riprendere a fare surf. Per ricordare i momenti trascorsi assieme, Lucia, trasformata in sirena, appare a Kaito e lo bacia.

Hanon decide di imparare la canzone composta per lei da Taro. Tuttavia, la ragazza non sa suonare e viene aiutata da Kaito. Shirai, che in tutti i modi di farsi amare da Hanon, decide di regalarle un libro su come suonare il pianoforte. Intanto le Principesse Sirene affrontano un nuovo nemico al servizio di Mikeru, Lady Bat.

Dopo averla portata nella sua palestra, Masahiro invita Rina ad un suo incontro di boxe. La sirena, però, è costretta all'ultimo momento a tornare nel suo regno per una cerimonia e, di conseguenza, non riesce ad assistere all'incontro. Alla fine i due si scambiano i numeri di telefono.

Preoccupato per sua sorella, Rihito chiede a Lucia e le sue amiche di invitare Mikaru ad uscire e fare shopping. A loro si unisce Kaito. Hanon e Rina cercano di allontanare Mikaru da Kaito, in modo che il ragazzo stia solo con Lucia, ma le cose non vanno affatto come sperano. Mikaru sviene e viene portata all'ospedale, mentre le Principesse Sirene affrontano Mikeru, che sferra una tempesta sulla città.

Coco arriva sulla terraferma per chiedere aiuto a Lucia, Hanon e Rina: le quattro, insieme a Hippo, si recano nell'Oceano Indiano alla ricerca di una conchiglia contenente i sentimenti di amore e odio di Sara. Le Black Beauty Sisters la trovano per prime, ma la conchiglia reagisce contro di loro e permette alle Principesse Sirene di sconfiggerle.

Hanon fa vedere a Rina una foto su un giornale che ritrae Masahiro con suo padre, un uomo molto ricco. Rina decide, quindi, di scoprirne di più sul ragazzo, ma Masahiro si rifiuta di raccontarle la verità sulla sua famiglia e sul perché pratichi boxe e motociclismo; terminato un incontro di boxe in cui tuttavia perde, Masahiro si confida con Rina.

Rina decide di portare Kaito nella Caverna della Sirena per aiutarlo a recuperare la memoria. LanHua, una delle serve di Mikeru, con lo scopo di attirare le sirene in una trappola, crea un'onda anomala che travolge Kaito e lo trascina negli abissi: qui, viene risvegliato dallo spirito di Gaito che gli ricorda di essere suo fratello e di proteggere Lucia, e che non deve cercare di ricordare poiché la sua vera anima dorme dentro di lui. Intanto viene offerta la possibilità alle principesse di unirsi a Mikeru, ma Lucia, Hanon e Rina rifiutano; furibonda per questo, LanHua si divide in 12 piccole copie di sé e comincia a cantare facendo ballare fino allo sfinimento le principesse. Animato dalle parole del fratello, Kaito salva Lucia e le altre con i suoi poteri, facendo comparire la Regina dei Mari, la quale dona una nuova canzone alle sirene che permette di sconfiggere la nemica.

Visti gli ultimi avvenimenti che riguardano il Polo Sud, Lucia, Hanon e Rina partono per l'Antartide per aiutare Caren. L'innalzamento della temperatura, che porta allo scioglimento dei ghiacciai, si scopre essere causato dalle Black Beauty Sisters. Lucia, Hanon, Rina e Caren le sconfiggono, anche grazie a Noelle e Coco che si uniscono al loro canto. Nel frattempo, Caren trova l'amore in Subaru, un ricercatore incontrato sul posto.

Per salvare il ristorante di Maki, che rischia di chiudere a causa di un hotel vicino molto più attrezzato, Lucia, Hanon e Rina chiedono aiuto a Caren, Noelle e Coco. Le sei principesse decidono di affrontare alcuni ospiti dell'hotel in una partita di beach volley.

Hanon viene invitata da Shirai a una festa mondana, ma, mentre Caren, Noelle e Coco mettono in atto un piano per far capire a Hanon quanto sia speciale Shirai, quest'ultimo perde i biglietti. Quando Shirai comunica la brutta notizia ad Hanon, lei si arrabbia, ma lui per farsi perdonare la porta a fare un giro in barca e, quando iniziano i fuochi d'artificio, le confessa il suo amore.

A causa di un incantesimo legato a due desideri, le Principesse Sirene finiscono in una realtà alternativa: Seira va a scuola con loro e Hippo rincontra, anche se per poco, la sua amata Yuri.

Lucia, Hanon e Rina trovano un portapillole sulla spiaggia davanti all'hotel e scoprono che è destinato a Taki. Dopo aver trovato al suo interno un messaggio d'aiuto di Somegoro, il re dei calamari giganti, le tre vanno nel suo regno: qui trovano le Black Beauty Sisters che, con una polvere, le fanno invecchiare. Le principesse, però, tornano normali grazie all'inchiostro di Somegoro e le sconfiggono.

Caren, Noelle e Coco, vedendo che la storia tra Rina e Masahiro non decolla, decidono di aiutarli a loro insaputa e, mentre cercano di capire se a Masahiro piaccia davvero Rina, il ragazzo porta Caren in moto con lui fino alla spiaggia per chiederle qualche consiglio, rivelandole di avere un debole per Rina. Intanto, Lucia e Hanon vengono attaccate da Mikeru che dà alle principesse l'ultima possibilità di unirsi a lui, ma loro rifiutano. Mikeru definisce l'umanità meschina e disonesta affermando che l'amore eterno non esiste, ma Rina, giunta in loro aiuto, gli dice che non lui non sa cosa sia il vero amore e lo definisce un essere spregevole mandando su tutte le furie l'angelo che le teletrasporta nel suo regno con l'intento di assorbire le loro anime. Lucia e le altre, non arrendendosi, con la loro volontà riescono a sconfiggere Mikeru.

Lucia trova le chiavi dell'appartamento di Kaito, che il ragazzo le aveva affidato prima di partire facendole promettere che lo avrebbe tenuto pulito. La sirena decide di andare a pulire la casa del ragazzo, ma si bagna e, mentre è nella vasca, arriva Kaito. Vedendo il ragazzo, Lucia si mette a piangere e lo bacia. Intanto, le principesse devono affrontare una nuova nemica, Alala.

Caren, Noelle e Coco ripartono per i loro regni. Intanto, Rihito affida a Lucia un carillon, che viene però rubato. Alla fine, Lucia scopre che ad averlo preso è stato proprio Rihito, il quale lo distrugge assieme a una lettera scritta da suo padre.

Lucia, Hanon e Rina vanno ad assistere a un concerto diretto da Rihito. Nel frattempo, Mikeru dona alle sue seguaci un nuovo potere, creato dal cuore di Seira, e ordina loro di attaccare il teatro in cui si svolge il concerto: tuttavia, mentre l'edificio crolla a causa loro, Rihito impedisce che ciò accada con i suoi poteri, rivelandosi essere uno dei Panthalassa. Al contrario di Lady Bat, LanHua e Alala che abbandonano la battaglia, le Black Beauty Sisters attaccano ma, con la comparsa della Regina dei Mari che dona una nuova canzone alle Principesse Sirene, vengono sconfitte.

Hanon e Rina, per tirarla su di morale, portano Lucia al karaoke, che si rivela, tuttavia, essere una trappola di LanHua. Inoltre, anche Rihito dà il suo sostegno alla ragazza e le chiede quale sia la cosa che più desidera: Lucia, piangendo, risponde il cuore di Kaito.

Hanon, insieme a Rina, porta Lucia da una veggente che le dice che per far avverare il suo desiderio deve gettare in mare il suo tesoro più prezioso, ovvero l'anello regalatole da Kaito. Quando però scopre che la veggente era falsa, la sirena si butta in mare per recuperare l'anello, ma con Hanon e Rina viene attaccata da Lady Bat, che le porta al cospetto di Mikeru: grazie al canto di Seira, le tre principesse sono salve e la nemica viene sconfitta.

Un agente in cerca di nuovi talenti, recluta Alala (in forma umana) come idol. L'uomo prende in considerazione anche Rina, ma Masahiro dice che non è interessata: vedendo Rina guardare il manifesto di debutto di Alala, il ragazzo crede che anche lei voglia debuttare e pensa di aver distrutto il suo sogno. In realtà, Rina ha dei sospetti sull'identità di Alala: si rivela essere, infatti, la fata seguace di Mikeru che con la sua canzone riesce a sedurre tutto il pubblico maschile ad un suo concerto. Le Principesse Sirene, insieme, riescono a sconfiggerla.

Dopo un'altra sconfitta da parte delle Principesse Sirene, le Black Beauty Sisters litigano e MiMi sale sulla terraferma da sola. Qui incontra Lucia, con la quale, non conoscendo la sua vera identità, fa subito amicizia. La ragazza viene invitata al Pearl Piari e Lucia, con Hanon e Rina, la convince a fare pace con la sorella. Durante la battaglia che segue, MiMi da sola utilizza tutti i suoi poteri contro le principesse, ma queste la sconfiggono. SheShe, ormai pentita, cura le ferite della sorella con il nuovo potere donato loro da Mikeru e le due fanno pace.

Lucia e la sua classe vanno in gita a un giardino naturale e la ragazza finisce in coppia con Kaito per studiare i fiori, suscitando la gelosia di Mikaru. Seira avvisa le Principesse Sirene di un imminente pericolo riguardante Mikeru. Kaito, intanto, ricorda grazie a un ibisco la festa che organizzò per il compleanno di Lucia e il portachiave che le regalò con inciso il fiore. Prima di tornare a casa con Mikaru in taxi, il ragazzo posa un fiore d'ibisco, colto dal giardino, sul posto di Lucia nel pullman.

Le Black Beauty Sisters, Lady Bat, LanHua e Alala studiano un piano per catturare le Principesse Sirene e decidono di rapire Hippo come esca per attirarle. Tuttavia, tutti i tentativi falliscono.

Rina capisce quanto Masahiro sia diventato importante per lei, ma non può confessargli i sentimenti che prova perché è una Principessa Sirena e un giorno dovrà tornare negli abissi. Decide, quindi, di rompere ogni contatto con il ragazzo, ma quando Alala attacca le principesse al suo concerto e Masahiro rischia la vita, Rina non esita a salvarlo e gli chiede di non lasciarla andare via; infine, i due si dichiarano e si baciano.

Hanon comincia a vedere Shirai sempre più spesso, ma non sa cosa fare quando arriva una lettera di Taro. Vedendola triste e spaesata, Shirai la invita a passare il pomeriggio assieme. Le cose prendono una brutta piega quando Lady Bat attacca la folla, ma Hanon viene salvata dal ragazzo, disposto a tutto pur di proteggerla. A fine giornata, pensando alla lettera di Taro, in cui le dice che un giorno troverà un ragazzo che ricambierà i suoi sentimenti, la sirena capisce di essersi innamorata di Shirai e lo bacia.

Kaito inizia a ricordarsi qualcosa e, di conseguenza, Mikaru cerca di tenerlo lontano da Lucia. Quando le sirene vengono attaccate, Kaito recupera definitivamente la memoria: in realtà, il suo incidente è stato causato da un attacco di Mikeru, che voleva ottenere informazioni sulle Principesse Sirene, ma Kaito, per impedirglielo, aveva sigillato la propria memoria.

Le Black Beauty Sisters attaccano Lucia, Hanon e Rina, ma, durante la battaglia, MiMi scopre che sirene loro nemiche sono le tre ragazze con cui aveva fatto amicizia in precedenza e decide di non combatterle più. SheShe, senza chiederle spiegazioni, decide di appoggiarla ma, per questa decisione, vengono uccise da Mikeru che necessitava assolutamente di assorbire dell'energia di qualcuno a causa dei suoi continui malori.

Kaito decide di tornare a vivere a casa sua, ma Mikaru non la prende bene e le sue crisi si fanno sempre più frequenti. La ragazza accusa suo fratello dell'accaduto, affermando di essere sempre stata sola al mondo. Mikeru approfitta della situazione e tenta di assorbire Mikaru all'interno del suo corpo, ma il potere di Kaito lo ferma. Intanto, Rihito trova uno scettro nella cantina di casa.

Mikaru scappa di casa, decidendo di mettere fine al suo dolore e alla sua tristezza e unendosi a Mikeru; la ragazza si rivela essere l'altra metà dell'angelo. Kaito e gli altri cercano di fermarla, ma arrivano troppo tardi. Intanto, le Principesse Sirene sconfiggono Lady Bat, LanHua e Alala grazie alla nuova canzone donata loro dalla Regina dei Mari.

Mikeru attacca Lucia, Hanon, Rina e Kaito e li porta nel suo mondo. Kaito rinuncia alla battaglia al fianco delle sirene, perché questo significa dover attaccare anche Mikaru, ormai unitasi all'angelo. Seira, che si trova all'interno del corpo del nemico, lo blocca con il suo canto e permette alle principesse di scappare. Inoltre, per acquisire ancora più energia, Mikeru assorbe le sue sottoposte Lady Bat, LanHua e Alala: prima di scomparire, queste gli rivelano che in realtà è un falso, creato da "Lui".

Lucia, Hanon e Rina trascorrono un po' di tempo con i loro fidanzati, prima della battaglia finale contro Mikeru. Insieme a Caren, Noelle e Coco, le sei Principesse Sirene partono alla volta del castello di Mikeru. Intanto, quest'ultimo scopre da "Lui" e Fuku che la sua vera forma è quella di un fossile, situato nei sotterranei del palazzo; Seira chiede a Lucia di distruggere la pietra. Kaito, vedendo il simbolo sulla fronte di Rihito, rivela a questi di appartenere come lui alla stirpe dei Panthalassa e che, quindi, anche Mikaru ne fa parte: questo spiega la forte attrazione che la ragazza prova per Kaito. I due decidono poi di prendere parte alla lotta.

Seira finalmente rinasce e si unisce alle altre sei principesse per combattere l'ultima battaglia. Si scopre che dietro "Lui" si cela il padre di Rihito e Mikaru, che, per proteggere quest'ultima, di salute cagionevole, accettò che una parte di DNA di Mikeru albergasse dentro la figlia. Pentito, però, prima di morire distrugge la statua dell'angelo. Fuku decide, quindi, di prendere pieno controllo del corpo di Mikeru, ma le Principesse Sirene, insieme a Kaito, Rihito e la Regina dei Mari riescono a purificarlo. In seguito, Mikeru parte per il paradiso con Fuku e i suoi compagni angeli, mentre la Regina dei Mari consegna Mikaru, rinata neonata, a Rihito.

Per festeggiare il ritorno della pace, le Principesse Sirene organizzano un concerto con le loro canzoni. [In questo episodio compaiono tutti i personaggi dell'intera serie.]